Технологія виробництва електрохемілюмінесцентного сенсорного елементу для визначення поліциклічних ароматичних вуглеводнів

Газі, Ф. Х.

Публікація:
Технологія виробництва електрохемілюмінесцентного сенсорного елементу для визначення поліциклічних ароматичних вуглеводнів

dc.contributor.author	Газі, Ф. Х.
dc.date.accessioned	2021-05-20T08:25:36Z
dc.date.available	2021-05-20T08:25:36Z
dc.date.issued	2021
dc.description.abstract	Дисертація присвячена розробленню нового технологічного процесу виробництва сенсорного елемента для твердофазного електрохемілюмінесцентного (ЕХЛ) визначення люмінесцентних поліциклічних вуглеводнів (ПАВ) (на прикладі 5,6,11,12-тетрафенілтетрацена та 9,10-дифенілатрацена). На відміну від відомих технологічних процесів виробництва сенсорних елементів для визначення ПАВ, розроблена технологія не потребує етапів, пов’язаних з синтезом та іммобілізацією наноматеріалів (нанотрубок, квантових точок), необхідних для посилення ЕХЛ-сигналу), а також біологічних матеріалів (антитіл, ферментів тощо) – для забезпечення селективності), і полягає у створенні супрамолекулярних структур з молекулами ПАВ на поверхні електроду, що забезпечують чутливість їх електрохемілюмінесцентного визначення. У роботі набув подальшого розвитку метод ленгмюра-блоджетт для створення наношарів з неленгмюрогенними молекулами, такими, як ПАВ, який відрізняється від відомих методів: (а) використанням апарату квантово-хімічних досліджень (з метою раціонального вибору матриці для створення фазово-однорідних систем з молекулами ПАВ); (б) визначенням та врахуванням додаткових вагомих факторів впливу на процес створення функціональних ЛБ-плівок сенсорного елемента з ПАВ. Визначено вагомі фактори впливу на процес створення сенсорного елемента для чутливого визначення ПАВ, а саме: тип матриці; кількість перенесених на підкладку моношарів бінарних систем «ПАВ : матриця»; поверхневий тиск, за якого здійснюється перенесення моношарів на підкладку; тип перенесення моношару на підкладку; гідрофільность /гідрофобность поверхні; наявність електрохімічної передобробки електроду перед нанесенням шарів; енергія взаємодії в комплексі. The dissertation is devoted to the development of a new technological process of sensor element (transducer) production for solid-state electrochemiluminescent determination of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) (such us 5,6,11,12 – tetraphenyltetracene (TFA) and 9,10 – diphenylathracene (DFA)). Unlike the known technological processes of sensors production for PAH determination, the developed technology does not require stages associated with the synthesis and immobilization of nanomaterials (such as nanotubes, quantum dots) required to enhance the ECL signal), as well as biological materials (antibodies, enzymes etc.) - to ensure selectivity), and consists in creating supramolecular structures with PAHs molecules on the electrode surface, which ensures the sensitivity of their electrochemiluminescent determination. In this work, a model of rational choice of amphiphilic matrix for the creation of phase-homogeneous systems with hydrophobic surfactants (as a component of the technological process of creating a sensory element) was developed. This model includes: (a) the procedure of molecular docking of the PAH molecule with amphiphilic molecule; (b) selection of 20 structures with the lowest total energy; (c) full optimization of selected structures; (d) calculation of the interaction energy using the DFT method (functional M06-2X) with the basic set of cc-pvdz; (e) comparison of interaction energies; (e) selecting the best matrix to create phase-homogeneous surfactant systems. Quantum chemical studies of the interaction energy between molecules of TFA and stearic acid (StA), TFA and methyl ester of StA, as well as TFA and polymethyl methacrylate (PMMA) were performed. The spectrum of probable spatial orientations in binary solutions is determined. It is established that the interactions between TFA and StA or its methyl ether are determined primarily by dispersion interactions. The energy of interaction of TFA with ether is higher than the energy of interaction with acid. This makes it possible to predict with a high degree of probability that the methyl ester of stearic acid will be a better candidate as amphiphilic matrix for the formation of LB films with TFA, as a non-amphiphilic molecule. Conducting experimental studies of binary systems "surfactant-matrix" at the interface of the phases "water: air", as well as on the electrode surface, made it possible to determine important factors influencing the process of creating a sensory element with surfactant molecules. Since the spectrum and quantum yield of luminescence are very sensitive to the nature of intermolecular interactions, in this work luminescent studies are used to study the factors influencing the technology of manufacturing sensory ECL element, in particular, the type of matrix for incorporation of surfactant molecules, the number of monolayers element in double-distilled water, the value of the surface pressure of the monolayer. Evaluation of ECL properties of the sensor element depending on the type of monolayer transfer and the state of the ITO electrode surface was performed by analyzing the obtained histogram of the ECL intensity dependence on the sensor element with and without anodic pretreatment (AP). It is shown that the highest ECL intensity is characteristic of the sensor element with "2Y" -type structures, lower for "3YX" and lowest for "1Z" -modification. It was found that the presence of electrochemical pre-treatment of the electrode (anodic oxidation) is an important factor influencing (technological parameter) on the technology of creating an ECL-sensor element with high sensitivity. The coefficient of influence of the presence of anodic oxidation on the ECL sensor element depending on the type of LB structures decreased in the following sequence: 1Z > 3YX > 2Y. These data correlate with data on the reduction of the relative transmission of the ITO sample after electrolysis. On the example of ECL solid-state determination of TFA and DFA, it was shown that the selection of a co-reagent that meets the thermodynamic requirements for generating excited surfactant states with subsequent ECL emission in the visible part of the electromagnetic spectrum, it became possible to selectively determine TFA and DFA. Further rational choice of the co-reagent (e.g. persulfate, oxalate, dibutylaminoethanol, etc.) will allow to expand the range of compounds suitable for selective detection, using a sensor element. The study of ECL intensity of sensory elements, depending on various physicochemical factors in the process of their manufacture, made it possible to identify important factors influencing the technology of creating sensory elements that will have the greatest analytical effect (analytical signal intensity). These include: matrix type; the number of transferred to the substrate monolayers of binary systems "surfactant: matrix"; surface pressure at which the transfer of monolayers to the substrate; the type of transfer of the monolayer to the substrate; hydrophilicity / hydrophobicity of the surface before applying LB layers; the presence of electrochemical treatment of the electrode (anodic oxidation) before applying the layers; interaction energy in the complex "surfactant: amphiphilic substance"; type and concentration of co-reagent.	uk_UA
dc.identifier.citation	Газі Ф. Х. Технологія виробництва електрохемілюмінесцентного сенсорного елементу для визначення поліциклічних ароматичних вуглеводнів : автореф. дис. ... канд. техн. наук : 05.27.06 "Технологія, обладнання та виробництво електронної техніки" / Ф. Х. Газі ; М-во освіти і науки України, Харків. нац. ун-т радіоелектроніки. – Харків, 2021. – 20 с.	uk_UA
dc.identifier.uri	https://openarchive.nure.ua/handle/document/16098
dc.language.iso	uk	uk_UA
dc.publisher	ХНУРЕ	uk_UA
dc.subject	технологія	uk_UA
dc.subject	іммобілізація	uk_UA
dc.subject	сенсорний елемент	uk_UA
dc.subject	електрохемілюмінесценція	uk_UA
dc.subject	поліциклічні ароматичні вуглеводні	uk_UA
dc.subject	гетерогенний аналіз	uk_UA
dc.subject	метод Ленгмюра-Блоджетт	uk_UA
dc.subject	селективність	uk_UA
dc.subject	чутливість	uk_UA
dc.subject	technology	uk_UA
dc.subject	immobilization	uk_UA
dc.subject	transducer	uk_UA
dc.subject	electrochemiluminescence	uk_UA
dc.subject	polycyclic aromatic hydrocarbons	uk_UA
dc.subject	heterogeneous analysis	uk_UA
dc.subject	Langmuir-Blodgett method	uk_UA
dc.subject	selectivity	uk_UA
dc.subject	sensitivity	uk_UA
dc.title	Технологія виробництва електрохемілюмінесцентного сенсорного елементу для визначення поліциклічних ароматичних вуглеводнів	uk_UA
dc.type	Other	uk_UA
dspace.entity.type	Publication